一、CH_4分子基态(~1A_1)的反应静力学构造（论文文献综述）
闫冬冬[1]（2019）在《富氢系外行星大气流体动力学逃逸：物质损失率和谱线吸收》文中研究指明迄今为止,已有近4000颗系外行星被发现,然而只在几个行星系统中发现了大气逃逸,且对大气逃逸信号的研究也不是很充分。在本文中,我们基于已有的流体动力学模型和新发展的一维辐射转移模型,来研究行星大气的物质损失率和恒星辐射的Lyα被行星大气再吸收的统计情况。我们选取了大量的样本（近450个系外凌食系统）,这些样本包括了从类地行星到热木星的不同尺度行星,其中一些是目前已经观测到的行星系统,另外一些是我们通过改变某个物理参数而人为给定的。通过对大样本的研究,我们得到以下结果:1、不同类型的行星即使接收到的XUV辐射流量（Fxuv）相同,其物质损失率也不同。对于给定的Fxuv,类木星的物质损失率约为类地行星的100倍。2、我们计算了大部分行星的加热效率η和XUV辐射吸收半径Rxuv。发现加热效率几乎与Fxuv和引力势的乘积的对数（即log（Fxuv*G*Mp/Rp））成正比。当行星半径和质量越小时,Rxuv越高。3、考虑粒子动能和内能修正后,我们的流体动力模型计算的物质损失率与能量限制方程预测的基本一致。4、较深的Lyα吸收主要分布在所受XUV辐射流量较高且行星平均密度较低的样本中,反之亦然。5、不同的吸收水平和行星的物质损失率有相关性,物质损失率越大,吸收越深。当物质损失率达到或高于1011 g/s时,吸收深度将变得很明显。6、半径较大的行星系统,对主星的Lyα辐射吸收较深。样本中大部分热木星,热土星对主星Lyα有较强的吸收。大部分热海王星、超级地球和类地球有较弱Lyα的吸收。7、我们分析不同XUV积分流量（Fxuv）和XUV能谱分布（XUV SEDs）对Lyα吸收深度的影响,发现相比于Fxuv,XUV SEDs对吸收深度的影响更加显着。
李亚娟[2]（2016）在《纯转动拉曼—瑞利激光雷达中低空大气温度探测研究》文中研究表明大气温度是描述大气状态的一个重要气象参数。利用高时空分辨的激光雷达探测大气温度是大气热力学和动力学研究的一种有效手段。通过各个层段的大气温度连通性探测,对研究各大气层之间的能量传播以及人类活动对大气环境的影响都具有重要意义。本论文以中低空大气温度探测为研究目标,研制出了一套纯转动拉曼-瑞利激光雷达系统,实现了5-80 km范围的大气温度高精度探测；通过对数据的处理分析,提出了新的校准反演方法,同时对中低空大气温度的热结构和扰动特征进行了分析。主要研究内容如下：（1）本文主要完成了一套集成纯转动拉曼与瑞利两种测温机制的激光雷达系统的研制。该激光雷达系统的激光发射单元采用种子注入的Nd:YAG激光器二次倍频输出脉冲能量约300 mJ的532.106nm激光,通过碘分子稳频技术保证了中低空大气风场和温度的联合观测；接收单元采用1m口径的长焦卡塞格林式望远镜,通过收发精确匹配、高分辨光谱分光滤光优化设计以及分通道斩波技术,实现了转动拉曼和瑞利散射回波信号的高效接收与分离：采集单元利用斩波同步触发控制和弱信号检测技术,对中低空不同探测范围的回波信号进行了采集和处理。（2）本文基于纯转动拉曼-瑞利激光雷达系统完成了中低空大气温度的连通探测。利用转动拉曼测温方法实现了低空5-40 km的大气温度探测,利用高、低空瑞利探测通道分别实现了50～80 km和30-60 km的中层大气温度探测。根据重叠区域（30～40 km、50-60 km）的温度数据,本文提出了一种数据融合方法,获得了5-80 km完整的温度廓线。在6h（1 h）的累积时间下,对不同高度段分别采用600 m、900 m和1200 m的空间分辨率,10 km高度转动拉曼的温度测量精度为0.1 K（0.3 K）,30 km增大为0.7 K（1.8 K）；低空瑞利通道从30 km到50 km的温度测量不确定度从0.15 K（0.4 K）增大到1.1 K（2.7 K）,而对于高空瑞利通道,温度测量的不确定度从50 km处的0.4 K（1.0 K）逐渐增大为80 km的3.4 K（8.8 K）。此外,转动拉曼-瑞利激光雷达的观测结果还与同时段的探空气球、模式（NRLMSISE00）和卫星（TIMED/SABER）数据进行了比较,结果的一致性证明了该激光雷达系统温度测量的可靠性。（3）本文分别对转动拉曼和瑞利的温度反演算法进行了模拟,并对观测数据进行了处理分析。对于转动拉曼温度反演方法,本文重点分析了滤光片参数的优化选取及校准函数的选择,讨论了系统参数变化（激光波长、线宽和滤光片角度）对校准和温度反演结果的影响。根据观测数据,针对不同时空分辨下的转动拉曼温度探测精度、对流层顶附近及四季不同的温度结构特征分别进行了分析；而对于瑞利温度反演方法,本文主要讨论了参考值和气溶胶含量对大气密度和温度反演结果的影响。根据观测数据,对高、低空瑞利通道分别探测到的密度、温度及相应的扰动进行了分析。从转动拉曼和瑞利的温度扰动中可以看出,大气的不同高度均出现有周期性的波动特征。（4）本文基于转动拉曼与瑞利两种机制之间长达10 km的重叠探测,提出了一种利用瑞利温度对转动拉曼回波信号进行校准和温度反演的新方法,即自校准方法。利用同一套激光雷达系统中的两种测温机制实现校准,具有时空一致性和实时校准的优势,而且不依赖于其他温度探测手段,更适于野外环境的观测。但是,自校准方法受校准区间和信噪水平的限制,与气球校准方法相比,两个系数的校准函数Q=exp（a+b/T）更适用于自校准方法,而且两种校准方法用于温度扰动分析时,分别得到的温度扰动的偏差小于0.015 K,因此,自校准方法与气球校准方法一样可用于大气扰动的分析。（5）本文基于自校准方法获得的5-80 km大气温度廓线,对不同大气层段的温度结构和扰动特征进行了分析。从近地面至中间层顶,大气温度的扰动表现出波动的性质。随高度升高其扰动幅度按照～10 km的标高指数增长,但是在一些高度（如39 km、52 km、64 km和73 km）,温度的扰动始终表现为极小值（"nodes"）。通过比较不同高度段的温度和扰动特征,可以发现一些不同的波长、振幅、相位等波动信息,说明了大气中的一些波源于低层大气,而且在向上传播的过程中,表现出不稳定的特性。
舒凯[3]（2015）在《高温真空下碳热还原过程中Al2O的行为研究》文中研究指明目前,对于氧化铝碳热还原过程中气体产物的研究工作主要集中在热力学和中间产物数据的实验室测定上。由于低压力条件和高温连续反应实验设备的限制,导致低压高温实验条件下中间产物检测手段的匮乏,使得借助实验手段获得分析数据的操作困难并且准确性欠可靠,这些基础研究不足以解释碳热还原的复杂反应过程。本文首先运用热力学计算软件对在碳热还原过程中可能发生的主要反应进行了吉布斯自由能随温度变化的热力学计算。然后运用量子力学计算软件,借助密度泛函方法对碳热还原过程中关键的气态物质Al2O在氧化铝碳热还原过程中的相关反应进行了理论计算,从Al2O3和C反应生成Al2O的反应,Al2O与C和CO反应生成中间产物Al4C3, Al4CO4的反应,以及Al2O在冷凝区的歧化反应等角度进行了较为系统的理论研究。对碳热还原过程中与Al2O相关反应的热力学计算结果表明在真空碳热还原试验中碳热还原上方区域和冷凝区区域可能有铝的生成,同时也可能有Al2O3、C、 Al4CO4、Al4C3、CO2（g）等物质生成。这些反应的发生不仅影响了铝的收率,而且副产物与主产物Al的掺杂影响了Al的纯度。采用头算分子动力学模拟方法对Al2O3和C在碳热还原区生成Al2O的反应,Al2O与C,CO（1：1,1：4两种摩尔比）分别发生反应以及Al2O自身歧化反应的形核过程进行的从头算分子动力学模拟计算结果表明在冷凝区最容易发生的是Al2O自身歧化生成Al和Al2O3的反应；与Al2O3, Al4CO4相比,Al2O和CO更倾向于在C表面发生反应；不同配比的Al2O与CO在C表面反应的研究结果表明Al2O与CO反应更容易生成Al4CO4。
傅德颐[4]（2012）在《半导体应变和极化诱导能带工程及其动力学输运研究》文中研究表明研究半导体材料中的基本科学问题,为提升材料和器件性能提供理论指导和实验依据,推动实现基于半导体材料的能源相关器件的大规模应用,最终缓解能源紧张局面,实现可持续发展,是当前能源相关科学研究的价值和目标所在。本论文以能源研究为切入点,以半导体能带工程和动力学输运理论为方法论,针对光电器件、热电器件以及光伏器件这三个当前能源相关研究的热点领域中的一些基本问题,从理论和实验两方面展开了材料基础研究和器件应用的探索。本论文得到的主要成果和结论如下：1.系统地研究了应变和极化对Ⅲ族氮化物的能带结构及其发光性质的调制机理：（1）采用k·p微扰理论详细计算并预言了GaN的极性c面在非对称应变作用下的各向异性发光。通过利用单轴应力仪施加面内非对称应变,首次在传统c面GaN薄膜中观察到了面内各向异性光致发光,印证了理论。进而通过定量控制应变,实现了对光学各向异性的人为调控。（2）采用金属有机物化学气相沉积（MOCVD）系统制备出单一取向的m面GaN和InN薄膜,发现了非极性面薄膜的面内晶体结构和光学各向异性,基于k·p微扰理论探讨了其偏振光致发光特性与能带分裂的内在关联。（3）系统研究了AlN独特的价带结构在应变作用下的演化过程,发现其价带第一、二子带在应变为εx=0.98%和εxx=εyy=-1.70%时发生能量简并,同时二者的能带性质发生互换。在该临界点处,价带的三个子带{VB1,VB2,VB3}按照能量从高到低的顺序对称性由{Γ7,Γ9,Γ7}转变为{Γ9,Γ7,Γ7},从而为AlN的能带改性提供了理论依据。2.理论上系统研究了生长衬底、应变和组分等对不同生长面（极性面和非极性面）Al（Ga, In）N合金体系的能带及其紫外发光性质的调制规律,从能带工程的角度提出了实现紫外光高效发射的优化方案：（1）对于赝晶生长的c面AlGaN和AlInN合金来说,A1N较之GaN为更加合适的生长模板,因为前者对应更宽的紫外发射（组分）窗口。（2）c面A1GaN合金受到面内单轴应变时比受到双轴应变时具有更优的表面紫外发光效率。这是因为前者具有更宽的发射窗口,而且可以获得线性偏振发光,因此可以用来设计偏振发光器件。对于m面A1GaN合金来说,不论受到单轴应变还是双轴应变都能获得面内偏振发射,因此具有高的紫外发光效率。（3）当AlxGa1-xN沿c面赝晶生长于AlyGa1yN（x<y）模板上时,调节二者的A1组分到y>-0.03+1.79x-0.06x2（0<x<y<1）的区域,可以获得高效紫外光面发射；而当沿m面生长时,在全组分范围内都具有很高的表面出光效率。3.针对热电应用,（1）测量得到了高质量InN薄膜的热导率为120W/mK,并研究了通过高能粒子束辐照产生的点缺陷对InN热导率和Seebeck系数的影响。结果表明InN的热电品质因子对高能辐照并不敏感,而且可以通过控制点缺陷浓度来调制材料的热学和热电性质。当InN与GaN形成合金后,材料热导率得以进一步降低,从而使其成为潜在的热电材料。（2）采用电热动力学输运模型首次模拟并揭示了非均匀、双极性结构中（以典型的P-N结为例）电热驱动的涡旋电流。进一步分析发现该涡旋电流对体系的Seebeck系数将产生显着影响,由电流流动产生的焦耳热将有效降低系统的热导率,相应的减小量可与电子热导率相比拟。4.针对光伏应用,（1）系统模拟了半导体纳米线在载流子受到局域调制时的电热动力学输运过程,揭示并预言了之前并未被充分认识或受到重视的重要效应,对分析扫描光电流谱实验时通常所作假设的合理性进行了重新评估,为采用扫描电流技术表征纳米线中的载流子输运特性提供了理论指导。（2）在具有周期性畴结构的铁电材料BiFeO3薄膜中观测到了高效光伏效应,并采用微观输运模型全面阐释了这一效应的形成机制。在足够强的光照下,光伏电流产生于纳米尺度的铁电畴壁。开路状态下,周期排列的畴壁处的光生电压具有可叠加性,总的开路电压远远超过了材料的带隙电压。对于高于带隙能量的入射光子来说,单个畴壁的内量子转化效率高达10%。虽然该效应是在BiFeO3薄膜中发现的,但是这类效应也应该存在于具有类似周期性电势的材料和结构之中。
李劲,杨则金,徐梅,高涛,杨向东[5]（2012）在《NCO异构体结构与分析势能函数》文中提出在B3LYP/6-31+G（d）水平上,对NCO分子的各种可能结构进行几何优化,得到了NCO及其异构体分子CNO和CON基态结构都是C∞v,电子态为X2Ⅱ,NCO分子的平衡核间距RNC=0.1230 nm,RCO=0.1186 nm,离解能De=13.40 eV,并计算出谐振频率ω1=1293.44 cm-1,ω2（A′）=484.73 cm-1,ω2（A″）=559.72 cm-1,ω3=1988.41 cm-1,Renner-Teller参数ε=-0.1429,计算值与实验值吻合较好.在此基础上,应用多体项展式理论,单体项中首次引入开关函数,三体项以NCO,CNO基态结构与性质为依据,拟合给出了NCO分子的基态分析势能函数,其等值势能图准确再现了NCO,CNO分子基态结构与特征,并与优化结果完全一致.
张国华[6]（2009）在《硫—氮环状化合物结构稳定性和芳香性的理论研究》文中研究表明自从Gregory于1835年发现S4N4以来,二元硫-氮环状物质一直就是理论和实验化学家所关注的焦点。小的硫-氮环状化合物可以通过对具有超导性质多聚物（SN）x的蒸发裂解实验或在气相中硫与氮原子的反应得到。含多个氮原子的硫-氮化合物在分解过程中放出巨大的热量,这种物质被称为高能量密度物质（HEDM）,具有作为大量能量存储物质以及爆炸物的实际应用价值,并且因其产物是氮气而具有环保优势。在理论方面,该类化合物具有诸多结构特性以及多样的稳定性,为研究分子稳定性提供了很好的研究对象,而且该类化合物能够很好的诠释了Hoffmann、Schleyer和Schaefer关于“预测分子需要同时考虑热力学和动力学稳定性”这一新论点。平面环状结构富含π电子的性质使其具有芳香性,该研究扩大了芳香性的研究范围。这些都是理论化学发展最基本也是最重要的研究领域。本文中利用密度泛函（DFT-B3LYP）和从头算方法二阶微扰论（MP2）方法着重研究了几种硫-氮环状化合物的几何结构、电子结构、分别基于热力学和动力学上的稳定性以及芳香性。通过对硫-氮S2N3+环状化合物势能曲面的研究找到两个异构体,1,2-和1,3-S2N3+异构体。1,2-S2N3+是实验上已经合成的,而势能面上具有能量最小值1,3-S2N3+至今无任何报道。根据Hoffmann、Schleyer和Schaefer提出的理论,对于这两种异构环的稳定性还要进一步考察它们在动力学上的表现。通过对各个环在势能面分解路径的研究发现,在热力学上有较好稳定性的1,3-S2N3+极易分解,而处于亚稳态的1,2-S2N3+却具有较高的分解势垒,即在动力学可存在性高,实验上也正说明了这一点。1,3-S2N3+分解成NNS和NS+的反应过程是吸热反应,其逆过程就是实验上合成1,3-S2N3+可能的反应路径。电子结构分析以及核无关化学位移（NICS）计算揭示了S2N3+的两个环状异构体都具有相当大的6π电子芳香性。五原子环N5-、SN4和S3N22+是与S2N3+具有等价电子的相似物,本文分别研究了它们的几何结构、异构体、势能面上分解路径以及芳香性。在实验中已探测到的N5-具有较高的分解势垒,但其较少的能量释放使其不适合做HEDM。具有较高生成热产生的SN4却因为很低的动力学分解势垒而没有做为HEDM的应用价值。本文首次给出了S3N22+的1,2-位异构体。1,2-S3N22+在热力学上比在实验中已探测到的1,3-S3N22+的能量高16.2 kcal/mol,为亚稳态。分解路径的研究同样证实了1,2-S3N22+的势垒要低于1,3-S3N22+,动力学稳定性较低。在热力学和动力学两方面都说明了1,2-S3N22+的稳定性要低于1,3-S3N22+,这一点是与实验相吻合的,再一次证明了动力学稳定性的关键作用。同为五原子环且具有六个π电子的N5-、SN4和S3N22+和S2N3+一样都具有与苯环和C5H5-相似的较强的芳香性,其中N5-因为具有相同的原子电负性而显示出最大的芳香性。无论是中性的还是带电的S2N4物质在实验中都没有报道过,这是动力学还是热力学的不稳定性的缘故?本文利用“kick”程序对其中性S2N4分子势能面上的密度泛函研究发现了十个稳定结构,其中有五个异构体具有较小能量。利用CCSD（T）/6-311+G（3df）的方法计算单点能得出,由六个原子组成的1,4- S2N4环是热力学能量最小结构。尽管作为能量上的全局最小,1,4-S2N4由于较小的分解成两个N2S以及N2和SNNS部分的势垒（分别为6.4和7.6 kcal/mol）而并不能在实验中存在。除了一个1,3-位开链和能量最高的四原子环N（S2N2）N,其它的异构体也都具有较小的势垒,这一结论很好地解释了为何实验上没有S2N4物质的报道。与平面的环辛四烯一样,平面D2h 1,4-S2N4过渡结构被它的角度限制和它的8π电子反芳香性破坏了对称性。NICS分析揭示了D2h 1,4-S2N4的最高占据轨道（HOMO） （σ）和HOMO-1 （π）都具有较强的反芳香性贡献。结构的弯曲使这一效果大大减小,也同时增强了弯曲稳定结构的热力学稳定性。本文又研究了一系列与平面1,4-S2N4相关的但具有不同π电子个数的物质。几何特征、负的振动频率频个数和HOMO-LUMO能量差都通过电子结构分析作了研究。由于较低的稳定性（低于D2h 1,4-S2N4）决定了带电的S2N4是不能够在实验中测得到的。
李贵发[7]（2009）在《针对液态金属结构遗传性的铝团簇演变特性的计算研究》文中指出液态金属快速凝固过程的分子动力学（MD）模拟与跟踪分析发现:部分液态金属团簇结构具有遗传与选择遗传特性,但目前对其遗传与演变的电子机制却缺乏清楚认识。在教育部科技重点项目“液态金属快速凝固过程中团簇结构遗传与选择遗传的电子机制”（编号:104139）的资助下,本文选取Aln团簇作为研究对象,采用第一原理计算结合过渡态搜索方法,对Aln团簇结构稳定性及其结构演变、团簇生长合成与分裂特性等进行了比较系统的研究,以期初步回答:为什么有些液态金属团簇在快凝过程中能够遗传,而其它团簇却会发生转变。为此,本文开展了下面的工作:1.采用CASTEP程序,计算了Aln（n=224, 55）团簇几何、能态与电子结构,通过结合能Eb、HOMO-LUMO能隙ΔEH-L与能量二阶差分Δ2E（n）表征和考察了团簇原子数n对Aln团簇基态结构稳定性的影响。结果表明:Aln团簇结构稳定性随n增加而增大,并在n=7, 11, 13, 19, 23等近幻数和高对称性结构处出现极值,相对其临近Aln团簇,具有较高的结构稳定性。2.基于Aln+团簇分离方式主要以离解出中性或带电单Al原子为主的实验结果,采用线性同步转变（LST）和二次同步转变（QST）方法,考察了Aln+ （n=213）团簇在“双相分裂”模式下的不同分裂过程,并通过分裂吸收热ΔHR-P和分裂激活能ΔER-T的计算,在能态结构上分析了Aln+（n=213）团簇的分裂路径及其机理。结果表明:Aln+ （n=213）团簇以分裂出电中性或带电Al原子模式中吸热和所需分裂激活能最少,而分裂成原子数相差较小的两个较大团簇所需裂解能量最多,因此,Aln+团簇主要以Aln+→Al<sup>+Aln-1+或Aln+→Al<sup>++ Aln-1路经裂解。3.采用CASTEP程序中的LST方法,考察了Aln （n=37, 13, 19）团簇不同结构形态间的演化与转变。结果表明:Al3, Al4, Al5 , Al6, Al7, Al13, Al19团簇的稳定结构形态分别为三角形、菱形、梯形、八面体、十面体、二十面体、双二十面体,Al3, Al4, Al5, Al7与Al13团簇不存在亚稳结构,Al6与Al19团簇存在亚稳结构,其结构形态分别为平行四边形与八面体。Al6团簇亚稳结构与稳定结构的能级差大、转变能垒低,结构转变容易,亚稳结构稳定性差;而Al19团簇亚稳结构与稳定结构的能级差小、转变能垒高,结构演化不易,因而实验和理论模拟中可观察到其亚稳结构形态—正八面体的存在。4.采用DMol3程序中的LST和QST方法,考察了基态Aln（n=213）团簇在Aln+Alm→Aln+m“双合模式”下的生长合成特性。结果表明:在反应物上添加一个原子形成新团簇的生长模式一般为自动完成的放热反应,而通过团簇与团簇间彼此连接而形成新团簇的部分合并模式则需要克服能垒。比较其反应热ΔHR-P与生成激活能ΔER-T时发现:形成Aln团簇时合并模式比生长模式有利,并且,在这些合并模式中,相对于具有非晶或准晶结构单元特征（五次对称轴或十次对称轴）的团簇Aln（n=7, 1013）,具有晶体结构单元特征的团簇Aln（n=26, 89）更容易形成,也比较容易从与非晶或准晶特征原子结构组态的合并中得到,而从晶体类团簇则很难合成非晶或准晶性团簇。5.基于CI-NEB理论发展的MEP方法,采用DMol3程序的线性同步转变与二次同步转变LST/QST方法,通过对生成物的结构微调设定反应物,发展完善了一种新的过渡态搜索方法,并成功预测了Al12C团簇一种比较稳定的结构形态。6.基于CI-NEB理论发展的MEP方法,结合DMol3程序LST/QST方法,计算并分析了不同结构形态Al13团簇在Al6+Al7→Al13下的形成过程。结果显示:团簇合成存在两个阶段:初始变形阶段与随后的结构演变阶段。在初始变形阶段,反应物中的亚稳组态会先转变成稳定结构（如C5v-Al6→Oh-Al6）。在结构演变阶段,对于具有晶体结构单元特征的团簇合成,若具有非晶结构单元特性的团簇参与合成时,则反应存在结构演变能垒,而参与合成的团簇都是晶体型结构时,则反应是一自动放热过程。对于含有五次对称元素的非晶团簇合成,在反应物中若存在具有非晶结构单元特征的Al7团簇时,演变过程无能垒或能垒很小。由上可见:具有五次对称轴或十次对称轴的十面体D5h-Al7和二十面体Ih-Al13在过冷液态金属非晶组态与晶态核间形核竞争中具有关键性的作用。D5h-Al7和Ih-Al13因幻数特性呈现出高结构稳定性,且不存在亚稳结构,因此具有一定的遗传特性。结构上与非晶和准晶类似的液态金属,其原子结构组态因比较容易在冷却放热过程中合并成具有晶体结构特征的原子团,所以通常情况下液态凝固会结晶。非晶或准晶的形成则只有在快速凝固等非平衡凝固条件下、当液态金属中大量存在的二十面体原子团及其组合结构被冻结和遗传到了固体结构中才有可能。
李伟[8]（2009）在《双原子分子特殊势能函数理论研究》文中认为分子势能函数是分子电子结构的完全描述。从势能函数不仅可以得到分子的能量、几何结构、力常量与光谱常数等性质,而且还可以为航天技术、激光技术、材料技术等许多高新技术领域的研究提供分子的光谱数据、结构参数等大量相关信息。因此,对分子精确势能函数的理论研究有着长期的实际需要,具有重要意义。由于双原子分子的势能仅是原子核间距的函数,因此双原子分子势能函数被认为是势能函数研究的基础问题。迄今该方面的多数研究主要集中在基态势能函数上。对于激发态,尤其是高激发态势能函数的研究却很少。本文在全面、系统介绍分子势能函数及相关量子化学计算方法的基础上,深入分析大量文献,并通过计算分析验证,探究了完全活性空间自洽场（CASSCF）方法的具体使用规律和较为详细的注意事项。随后,利用CASSCF方法对一些双原子分子的特殊势能函数进行了计算研究。首先,应用Gaussian03程序包中提供的完全活性空间自洽场（CASSCF）方法对BH分子基态（ X 1∑+）与激发态（ B 1∑+）的势能曲线进行了理论计算,不仅得到了这两个电子态的Murrell-Sorbie函数的解析表达式,而且利用该解析表达式进一步计算了这些电子态的光谱常数和力常量。为了验证计算结果的准确性和方法的可靠性,同时我们还利用对称匹配簇/对称匹配簇组态相互作用（SAC/SAC-CI）方法对以上两个电子态进行了理论计算。计算结果表明应用CASSCF方法得到的结果无论从计算时间还是结果的准确性上都比目前相对较好的理论计算结果（SAC/SAC-CI方法的计算结果）好。对BH分子激发态（ B 1∑+）的势能曲线理论计算结果与实验结果之间的偏差进行了缜密地分析,发现光谱常数ωeχe和αe对势能曲线的形状有很大的影响。最终认为:实验光谱数据ωeχe和αe与理论计算结果相比较太小是造成偏差的主要原因。其次,利用CASSCF方法对OH分子第一激发态（ A2∑+）的势能曲线进行了理论计算,并将计算结果拟合成解析的Murrell-Sorbie函数,进一步计算了该电子态相应的光谱数据,计算结果表明:对于开壳层分子,CASSCF方法依然可以给出比较好的结果。第三,分别应用CASSCF方法,M?Iler-Plesset微扰理论（MPPT）方法,密度泛函理论（DFT）方法对CuIn分子当前极存在争议的基态势能函数进行了理论计算。结果显示,MP2方法得到的结果与CASSCF方法和DFT方法得到的结果不一致。应用CASSCF方法和DFT方法得到的CuIn分子基态在完全离解之前势能函数上不存在极大值,而由MP2方法得到的结果恰恰相反（势能函数上存在一个极大值）。对此本文也做出了具体分析。
罗利霞,吴卫东,朱永红,唐永建[9]（2008）在《CH4/H2和CH4/He体系等离子体发射光谱分析》文中提出在CH4/H2和CH4/He两种系统中,利用光学发射谱技术对螺旋波放电产生低压甲烷等离子体内活性粒子的光学发射特征进行了原位诊断。在实验中,两种体系下同时都测得的主要荷电粒子为CH,Hα,Hβ,Hγ以及H2等。研究了各实验参数对这些活性粒子CH,Hα,Hβ以及Hγ的发射光谱强度的影响。结果表明:在CH4/H2体系下,随着射频功率的增大,Hα,Hβ,Hγ以及CH基团的相对强度都随着增加,而当放电气压变化时它们都呈现先增大而后减小的趋势。在CH4/He体系下,随射频功率的增加,Hα,Hβ,Hγ以及CH相对强度变化的总体趋势也都是先增加而后减小,当工作气压增加时,Hα,Hβ以及Hγ的相对强度变化也是呈现先增大而后减小,但CH基团的相对强度却是逐渐减小的;这些结果为等离子体沉积各种薄膜过程的理解及制备工艺参数的调整提供了参考。
李新营[10]（2007）在《稀有气体掺杂团簇中弱相互作用的理论研究》文中认为稀有气体化合物的合成和研究具有深远的理论意义。它给以往化学键理论出了一道难题,对化学键理论的进一步发展无疑起到了极大的促进作用。本课题是在分子成键理论基础之上的更深层次的研究和深入。通过对此类团簇的几何构形、物理特性和化学性质以及电子相关和相对论效应等深层次理论的深入研究,不仅能够认识这些效应对分子成键作用的规律,而且能发展在这类团簇中弱相互作用的理论及其研究方法。本课题采用量子化学从头算方法中的Hartree-Fock方法（HF）、M?ller-Plesset二阶微扰论（MP2）、耦合簇（CCSD（T））等方法以及相对论和非相对论的赝势（Relativistic and Nonrelativistic Pseudo-Potentials）及其相应的基组,应用Gaussian系列程序,对含稀有气体（Rare gas, Rg）和卤族元素掺杂团簇（Mixed Clusters）系列RgnX―（Rg=Ar, Kr, Xe; X=Br, I）的弱相互作用进行系统的理论研究。首先,计算出双原子离子体系RgX―（Rg=Kr, Xe; X=Br, I）的基态电子态和离解极限,并利用最小二乘法拟合Murrell-Sorbie势能函数的解析表达式,通过拟合参数计算力常数和光谱数据。对RgX（Rg=Kr, Xe, X=Br, I）准分子的键长、解离能的研究表明:在Hartree-Fock理论水平下RgX之间几乎没有结合能,而考虑电子相关作用的耦合簇CCSD（T）方法能再现他们之间微弱的结合力,电子相关作用在这些分子的形成过程中起了至关重要的作用。本文通过对范德华分子RgX（Rg=Kr, Xe, X=Br, I）的电子相关效应进行系统地研究进一步深入了解此类分子中电子相关效应的作用,由此得到一种获得色散系数C6的新方法。对稀有气体掺杂团簇Rg2X-（Rg=Ar, Kr, Xe, X=Br, I）及其中性体系Rg2X的几何构形和稳定性进行深层次的理论研究。其基态的电子态分别为1A1和2A1,均为具有C2v对称性的小角度弯曲结构;同离子体系相比,中性体系Rg2X具有较长的键长R（Rg-X）、较小的角度θ（Rg-X-Rg）和解离能（Dissociation energy, De）,离子体系比中性体系更加稳定。在中性体系中Rg和X之间的很弱的色散作用占据主导作用;而在离子体系中,则是离子和诱导偶极矩间的较强的相互作用占据主导地位,故离子体系比中性体系更加稳定。对Rg2X―（Rg=Kr, Xe, X=Br, I）中相对论应效和电子相关应效的倾向性进行深入的研究,结果表明:两者均对本文研究的体系的结构和稳定性有很大的影响。电子相关效应对键长和键角都有很大的影响,相对论效应对键长有很大的影响而对键角几乎没有作用;两种效应都使整个体系的振动频率增大,解离能增大,从而使体系更加紧凑稳定。对高角动量基函数（g-和h-型基函数）对其结构以及稳定性影响的研究表明:对于弱相互作用体系,其相互作用需要用非常高的角动量的基函数来描述,如果没有高角动量的基函数,即如果基组中只包含spdf型基函数,则得到的相互作用能一般比精确的能量低30%左右。在二阶微扰论MP2理论水平上对XenI-（n=1-6）的振动频率、能量进行计算从而确定其基态的稳定构形。它们的稳定的基态的构形分别为C2v（n=2）、C3v（n=3）、C2v（n=4）、C4v（n=5）、C5v（n=6）结构。结果表明:I-离子处于不同数量的Xe原子所形成球面的中心,这样I-离子可以和所有的Xe原子形成Xe-I-“化学键”,而这种基本上呈球面分布的Xe原子可以在保证最大数量的Xe-I-“化学键”的前提下能形成数量最多的Xe-Xe“化学键”,从而使体系具有最低的能量。计算体系的解离能以及裂解能（Fragmentation energies, Fe）对体系的稳定性进行研究分析。由于随着团簇尺寸的增大,Xe-I-“化学键”和Xe-Xe“化学键”的数目随之增大,故体系的解离能随团簇的尺寸而单调增大;由于Xe-Xe“化学键”数目增加的无规律性导致了体系裂解能的无规律变化。在MP2理论水平上计算的体系的电子亲合能与实验值非常吻合并且随着团簇尺寸n单调增大。
二、CH_4分子基态(~1A_1)的反应静力学构造（论文开题报告）
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、CH_4分子基态(~1A_1)的反应静力学构造（论文提纲范文）
（1）富氢系外行星大气流体动力学逃逸：物质损失率和谱线吸收（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 引言 |
| 1.1 系外行星大气逃逸的背景和现状 |
| 1.2 行星大气 |
| 1.2.1 行星大气的稳定性 |
| 1.2.2 火星大气逃逸的历史 |
| 1.2.3 行星大气逃逸的观测 |
| 1.2.4 HD 209458b-系外行星大气逃逸的原型 |
| 1.2.5 HD 189733b和GJ 436 b |
| 1.2.6 其他系外行星大气的发现 |
| 1.3 本论文研究目标 |
| 第2章 方法和模型 |
| 2.1 流体动力学模型 |
| 2.2 主星的XUV辐射能谱 |
| 2.3 辐射转移和Lyα吸收截面 |
| 2.4 研究样本 |
| 2.4.1 样本选择 |
| 2.4.2 样本分类 |
| 第3章 研究结果-单个系统 |
| 3.1 HD 209458b |
| 3.2 HD 189733b |
| 3.3 GJ 436b |
| 第4章 研究结果—统计分析 |
| 4.1 行星物质损失率M |
| 4.1.1 物质损失率M对Fxuv和ρ的依赖关系 |
| 4.1.2 能量限制方程的参数 |
| 4.2 Lyα吸收深度与F_(XUV)和ρ的关系 |
| 4.3 XUV积分流量和XUV SEDs对结果的影响 |
| 4.3.1 XUV积分流量的影响 |
| 4.3.2 XUV SEDs的影响 |
| 第5章 讨论 |
| 5.1 能量限制方程拟合 |
| 5.2 行星大小对吸收深度的影响 |
| 5.3 行星大气外边的的选取对吸收深度的影响 |
| 5.4 流体动力学模型中的Lyα制冷 |
| 第6章 总结和展望 |
| 6.1 总结 |
| 6.2 工作展望 |
| 参考文献 |
| 符号列表 |
| 作者简历及攻读学位期间发表的学术论文与研究成果 |
| 致谢 |
（2）纯转动拉曼—瑞利激光雷达中低空大气温度探测研究（论文提纲范文）
| 致谢 |
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 地球大气与温度结构特征 |
| 1.1.1 地球大气的组成与划分 |
| 1.1.2 大气温度的垂直结构 |
| 1.1.3 中低空大气温度的研究意义 |
| 1.2 大气温度的测量方法 |
| 1.2.1 大气温度的直接探测 |
| 1.2.2 大气温度的遥感探测 |
| 1.3 激光雷达大气温度探测方法 |
| 1.3.1 激光雷达的工作机制 |
| 1.3.2 激光与大气的相互作用 |
| 1.3.3 主要的温度探测激光雷达 |
| 1.4 本文的课题背景和结构 |
| 1.4.1 课题背景与目标 |
| 1.4.2 创新点与章节安排 |
| 第二章 转动拉曼-瑞利激光雷达温度探测原理 |
| 2.1 大气分子的瑞利-拉曼散射光谱 |
| 2.1.1 拉曼频移 |
| 2.1.2 微分散射截面 |
| 2.2 纯转动拉曼激光雷达大气温度探测 |
| 2.2.1 转动拉曼激光雷达温度反演 |
| 2.2.2 滤光片参数的优化选取 |
| 2.2.3 校准函数的选择 |
| 2.2.4 转动拉曼测温激光雷达研究现状 |
| 2.3 瑞利散射激光雷达大气温度探测 |
| 2.3.1 中层大气密度反演方法 |
| 2.3.2 瑞利积分温度反演方法 |
| 2.3.3 瑞利测温激光雷达研究现状 |
| 2.4 本章小结 |
| 第三章 转动拉曼-瑞利测温激光雷达系统研制 |
| 3.1 激光雷达硬件系统设计 |
| 3.1.1 激光雷达总体设计 |
| 3.1.2 激光发射单元 |
| 3.1.3 望远镜接收单元 |
| 3.1.4 控制采集单元 |
| 3.2 激光雷达系统集成与调试 |
| 3.2.1 收发匹配调试 |
| 3.2.2 滤光片谱型测试与接收光路调试 |
| 3.2.3 可移动方舱系统的集成与调试 |
| 3.3 数据处理软件系统设计 |
| 3.4 本章小结 |
| 第四章 转动拉曼-瑞利激光雷达信号模拟分析 |
| 4.1 转动拉曼温度反演方法的模拟分析 |
| 4.1.1 转动拉曼信号模拟与滤光片参数验证 |
| 4.1.2 系统参数变化对校准和温度反演的影响 |
| 4.1.3 基于转动拉曼信号计算后向散射比的讨论 |
| 4.2 瑞利温度反演方法的模拟分析 |
| 4.2.1 瑞利信号模拟与温度反演 |
| 4.2.2 参考值和气溶胶对温度反演的影响 |
| 4.3 激光雷达信号噪声及处理分析 |
| 4.4 本章小结 |
| 第五章 武汉上空中低空大气温度观测结果与分析 |
| 5.1 转动拉曼激光雷达测温结果与分析 |
| 5.1.1 转动拉曼温度结果与连续观测 |
| 5.1.2 不同时空分辨下的温度测量精度分析 |
| 5.1.3 转动拉曼的校准与温度结构特征 |
| 5.2 瑞利激光雷达测温结果与分析 |
| 5.2.1 瑞利激光雷达密度与温度观测结果 |
| 5.2.2 中层瑞利温度及扰动结构特征 |
| 5.3 转动拉曼-瑞利激光雷达联合测温结果分析 |
| 5.3.1 温度拼接与数据融合 |
| 5.3.2 中低空5-80 km温度结构及扰动特征 |
| 5.4 本章小结 |
| 第六章 自校准方法与波动案例分析 |
| 6.1 基于转动拉曼-瑞利激光雷达系统的自校准方法 |
| 6.1.1 气球校准和自校准方法的提出 |
| 6.1.2 自校准方法的讨论分析 |
| 6.2 波动案例分析 |
| 6.2.1 自校准方法得到的5～80 km大气温度廓线 |
| 6.2.2 中低空5～80 km的大气温度扰动分析 |
| 6.2.3 中低空不同大气层的热结构特征分析 |
| 6.3 本章小结 |
| 第七章 总结与展望 |
| 7.1 全文总结 |
| 7.2 工作展望 |
| 参考文献 |
| 个人简历、在学期间发表的论文及研究成果 |
（3）高温真空下碳热还原过程中Al2O的行为研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 碳热还原氯化歧化法制备金属铝概况 |
| 1.2 关于碳热还原过程反应机理的研究进展 |
| 1.3 选题意义和研究内容 |
| 第二章 理论基础 |
| 2.1 密度泛函理论(Density functional theory) |
| 2.2 从头算分子动力学(Ab initio molecular Dynamics) |
| 2.3 赝势的处理方法 |
| 2.4 计算应用的软件和主要模块 |
| 第三章 氧化铝碳热还原过程中Al_2O相关反应的热力学计算 |
| 3.1 计算方法 |
| 3.2 热力学计算结果 |
| 第四章 Al_2O与C相关反应的动力学模拟 |
| 4.1 计算方法和计算模型 |
| 4.2 Al_2O_3和C反应结构优化后的稳定结构 |
| 4.3 Al_2O_3和C反应的动力学模拟结果分析 |
| 4.4 Al_2O和C反应结构优化后的稳定结构 |
| 4.5 Al_2O和C反应的动力学模拟结果分析 |
| 4.6 本章小结 |
| 第五章 Al_2O与CO反应的动力学模拟 |
| 5.1 计算方法和计算模型 |
| 5.2 Al_2O和CO在Al_2O_3(00 1)面(1：1摩尔比)反应的动力学模拟 |
| 5.3 Al_2O和CO在C(001)面(1：1摩尔比)反应的动力学模拟 |
| 5.4 Al_2O和CO在Al_4CO_4(001)面(1：4摩尔比)反应的动力学模拟 |
| 5.5 Al_2O和CO在C(00 1)面(1：4摩尔比)反应的动力学模拟 |
| 5.6 本章小结 |
| 第六章 Al_2O歧化反应的动力学模拟 |
| 6.1 Al_2O与Al(001)、Al_2O_3(001)面相互作用的理论研究 |
| 6.2 Al_2O分子自身相互作用的从头算分子动力学模拟 |
| 6.3 Al_2O在Al_2O_3(001)面歧化反应的动力学模拟 |
| 6.4 本章小结 |
| 第七章 结论与展望 |
| 致谢 |
| 参考文献 |
| 附录 |
（4）半导体应变和极化诱导能带工程及其动力学输运研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 科学技术推动世界绿色、低碳可持续发展 |
| 1.2 当前能源相关研究的几个前沿和热点 |
| 1.2.1 基于Ⅲ族氮化物半导体的固体照明器件 |
| 1.2.2 基于热电效应的固体热电转换器件 |
| 1.2.3 基于光伏效应的太阳能电池器件 |
| 1.3 半导体能带工程和动力学输运理论简介 |
| 1.3.1 半导体能带工程与k·p微扰理论 |
| 1.3.2 动力学输运理论与Boltzmann方程 |
| 1.4 论文选题思路和主要内容 |
| 参考文献 |
| 第二章 Ⅲ族氮化物能带工程及其发光性质研究 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 Ⅲ族氮化物能带的k·p微扰理论 |
| 2.3 GaN的应变和极化能带工程 |
| 2.3.1 双轴应变对GaN能带及其光、电学性质的调控 |
| 2.3.2 c面GaN在不对称应变作用下的面内光学各向异性 |
| 2.3.3 m面GaN的光学各向异性和能带分裂 |
| 2.4 m面InN薄膜的结构和光学各向异性 |
| 2.5 AlN的能带改性 |
| 2.6 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第三章 Al(Ga,In)N合金体系的能带与紫外发光调控 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 生长模板对AlGaN和AlInN合金紫外发光的影响 |
| 3.2.1 AlGaN薄膜赝晶生长在GaN和AlN模板上的情形 |
| 3.2.2 AlInN薄膜赝晶生长在GaN和AlN模板上的情形 |
| 3.3 外加应变对AlGaN合金紫外发光效率的调制 |
| 3.4 赝晶生长的Al_xGa_(1-x)N/Al_yGa_(1-y)N异质结构的紫外发光研究 |
| 3.5 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第四章 Ⅲ族氮化物薄膜和非均匀结构中的热电性质 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 InN和InGaN的热学和热电性质研究 |
| 4.3 非均匀、双极性半导体结构中电热驱动的涡旋电流 |
| 4.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第五章 半导体低维结构中的动力学输运研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 纳米线在局域载流子调制下的动力学输运过程 |
| 5.3 铁电材料纳米畴界处的高效光伏效应 |
| 5.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第六章 结论与展望 |
| 6.1 研究总结 |
| 6.2 展望 |
| 致谢 |
| 攻读研究生期间发表学术论文，参加学术会议和申请专利情况 |
（5）NCO异构体结构与分析势能函数（论文提纲范文）
| 1 引言 |
| 2 理论计算 |
| 2.1 NCO异构体分子的稳定构型、平衡几何参数和谐振频率 |
| 2.2 NCO分子多体项展式分析势能函数 |
| 3 结果与讨论 |
| 4 结论 |
（6）硫—氮环状化合物结构稳定性和芳香性的理论研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 本课题的背景和研究意义 |
| 1.2 硫-氮化合物简介 |
| 1.2.1 硫-氮化合物基本性质 |
| 1.2.2 硫-氮化合物研究概况 |
| 1.3 本课题研究的目的和意义 |
| 1.4 理论基础和研究方法 |
| 1.4.1 分子轨道理论 |
| 1.4.2 微扰论方法 |
| 1.4.3 密度泛函方法(DFT) |
| 1.4.4 振动频率的计算 |
| 1.4.5 势能曲面(PES) |
| 1.4.6 内禀反应坐标理论(IRC) |
| 1.4.7 核无关化学位移(NICS) |
| 1.5 本课题研究的内容和解决方法 |
| 第2章 S_2N_3~+结构稳定性以及芳香性的理论研究 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 理论计算方法 |
| 2.3 环状S_2N_3~+势能曲面上的异构体 |
| 2.4 S_2N_3~+两种异构体的稳定性分析 |
| 2.4.1 热力学稳定性 |
| 2.4.2 分解路径与动力学稳定性 |
| 2.5 分子轨道分析 |
| 2.6 核无关化学位移计算与芳香性分析 |
| 2.7 本章小结 |
| 第3章 硫-氮五原子环N_5~-、SN_4和S_3N_2~(2+)性质研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 理论计算方法 |
| 3.3 N_5~-和SN_4 高能量密度性质分析 |
| 3.3.1 稳定几何结构 |
| 3.3.2 势能面上的分解路径 |
| 3.3.3 高能量密度物质应用前景分析 |
| 3.4 S_3N_2~(2+)稳定性分析 |
| 3.4.1 S_3N_2~(2+)的环状异构体 |
| 3.4.2 S_3N_2~(2+)的热力学与动力学稳定性 |
| 3.5 等价电子体系N_5~-、SN_4 和S_3N_2~(2+)芳香性分析 |
| 3.6 本章小结 |
| 第4章 硫-氮二元化合物S_2N_4的密度泛函研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 计算方法的选择 |
| 4.3 S_2N_4 可能存在的异构体 |
| 4.4 S_2N_4 异构体所有可能的分解产物 |
| 4.5 S_2N_4 异构体稳定性分析 |
| 4.6 1,4-S_2N_4 环状异构体结构与稳定性的关系 |
| 4.6.1 几何构型分析 |
| 4.6.2 振动频率分析 |
| 4.6.3 电子结构分析 |
| 4.6.4 芳香性分析 |
| 4.7 相关物质的研究 |
| 4.8 本章小结 |
| 结论 |
| 参考文献 |
| 攻读博士学位期间发表的论文及其它成果 |
| 致谢 |
| 个人简历 |
（7）针对液态金属结构遗传性的铝团簇演变特性的计算研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 插图索引 |
| 附表索引 |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 快速凝固 |
| 1.2.1 快速凝固的产生 |
| 1.2.2 快速凝固的发展 |
| 1.2.3 快速凝固的基本原理与理论 |
| 1.2.3.1 快速凝固的基本原理 |
| 1.2.3.2 快速凝固的基本理论 |
| 1.2.4 快速凝固的理论研究 |
| 1.3 液态金属组织结构遗传性 |
| 1.4 纳米团簇 |
| 1.4.1 团簇研究的主要内容 |
| 1.4.2 Al团簇研究的现状 |
| 1.4.2.1 试验研究 |
| 1.4.2.2 理论研究 |
| 1.5 本论文的研究目的与主要内容 |
| 第2章 第一性原理计算与密度泛函理论 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 多粒子体系的Schr(o|¨)dinger方程 |
| 2.2.1 非相对论近似 |
| 2.2.2 轨道近似 |
| 2.3 密度泛函理论 |
| 2.3.1 Hohenberg-Kohn(H-K)定理 #29＇ |
| 2.3.2 Kohn-Sham(K-S)方程 |
| 2.3.2.1 局域密度近似(LDA) |
| 2.3.2.2 自旋极化局域密度近似(LSD) |
| 2.3.2.3 广义梯度密度近似(GGA) |
| 2.4 基本物理量 |
| 2.4.1 能带结构 |
| 2.4.2 态密度 |
| 2.4.3 Mulliken布居分析 |
| 2.4.4 电荷密度图 |
| 2.5 Material Studio计算软件 |
| 2.5.1 Materials Visualizer模块 |
| 2.5.2 Castep 模块 |
| 2.5.3 DM0l~3 模块 |
| 2.5.3.1 模块简介 |
| 2.5.3.2 相关参数 |
| 第3章 Al_n (n=2~24, 55) 团簇结构特性的第一原理计算 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 计算方法与模型 |
| 3.3 结果分析与讨论 |
| 3.3.1 Al_(13) 团簇的测试 |
| 3.3.2 键长和结合能 |
| 3.3.3 DOS与HOMO-LUMO能隙 |
| 3.3.4 能量二阶差分Δ_2E(n) |
| 3.3.5 吸收光谱 |
| 3.4 本章小结 |
| 第4章 Al_n~+(n=2～13)团簇的分裂特性 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 计算模型与方法 |
| 4.3 结果分析与讨论 |
| 4.3.1 Al_n~+ (2～13) 团簇离化势 |
| 4.3.2 Al_n团簇的分裂 |
| 4.4 本章小结 |
| 第5章 Al_n(n=3～7, 13, 19)团簇的形态演化 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 计算模型与方法 |
| 5.3 结果分析与讨论 |
| 5.3.1 Al_(13) 团簇的测试(见第3 章) |
| 5.3.2 结合能和HOMO-LUMO能隙 |
| 5.3.3 过渡态与结构形态演化 |
| 5.4 本章小结 |
| 第6章 基态Al_n(n=2～13)团簇的生长与合成 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 计算模型与方法 |
| 6.3 结果分析与讨论 |
| 6.3.1 Al_n团簇结合能的测试 |
| 6.3.2 Al_n团簇的合成 |
| 6.4 本章小结 |
| 第7章 CI-NEB方法测试：Al_(12)C团簇稳态构型的研究 |
| 7.1 引言 |
| 7.2 计算模型与方法 |
| 7.3 MEP方法的测试 |
| 7.4 Al_(12)C团簇的计算结果与分析 |
| 7.4.1 Al_(12)C团簇稳定结构的MEP搜索 |
| 7.4.2 Al_(12)C团簇异构体结构性质的比较 |
| 7.4.3 Al_(12)C团簇合成路径的探讨 |
| 7.5 本章小结 |
| 第8章 不同构型Al_(13) 团簇的合成 |
| 8.1 引言 |
| 8.2 计算模型与方法 |
| 8.3 结果分析与讨论 |
| 8.3.1 合成位置的测试 |
| 8.3.2 Al_(13) 团簇的合成 |
| 8.4 本章小结 |
| 结论 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 附录A (攻读学位期间所发表的学术论文目录) |
（8）双原子分子特殊势能函数理论研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 分子势能函数 |
| 1.2 研究双原子分子势能函数的意义 |
| 第二章 分子结构与分子势能函数的基本理论 |
| 2.1 Born-Oppenheimer 近似 |
| 2.2 Wentzel-Brillouin-Kramers 方法及Dunham 讨论 |
| 2.3 转动振子能级的高阶近似解 |
| 2.4 力常量与光谱项常数的关系 |
| 2.5 分子的电子组态与电子谱项 |
| 2.5.1 分子轨道 |
| 2.5.2 分子的电子组态 |
| 2.6 原子分子反应静力学与离解极限 |
| 2.6.1 原子分子反应静力学 |
| 2.6.2 分子电子状态和离解极限 |
| 第三章 量子化学计算方法 |
| 3.1 Hartree-Fock 理论 |
| 3.2 对称匹配簇/对称匹配簇组态相互作用(SAC/SAC-CI)方法 |
| 3.3 M?Iler-Plesset 微扰理论(MPPT) |
| 3.4 多组态自洽场(MCSCF)方法(包括CASSCF 和RASSCF) |
| 3.5 密度泛函理论方法(DFT) |
| 第四章 BH, OH, CuIn 分子势能函数的理论研究 |
| 4.1 BH 势能函数的理论研究 |
| 4.1.1 引言 |
| 4.1.2 计算方法 |
| 4.1.3 结果与讨论 |
| 4.1.4 结论 |
| 4.2 OH 势能函数的理论研究 |
| 4.2.1 引言 |
| 4.2.2 计算原理 |
| 4.2.3 结果与讨论 |
| 4.2.4 结论 |
| 4.3 CuIn 势能函数的理论研究 |
| 4.3.1 引言 |
| 4.3.2 计算原理 |
| 4.3.3 结果与讨论 |
| 4.3.4 结论 |
| 第五章 总结 |
| 5.1 全文研究结果总结 |
| 5.2 CASSCF 方法使用总结 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 攻读学位期间发表的学术论文目录 |
（9）CH4/H2和CH4/He体系等离子体发射光谱分析（论文提纲范文）
| 1 实 验 |
| 2 结果与分析 |
| 2.1 理论 |
| 2.2 结果及讨论 |
| 3 结 论 |
（10）稀有气体掺杂团簇中弱相互作用的理论研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 弱相互作用团簇 |
| 1.1.1 课题的来源 |
| 1.1.2 研究的意义 |
| 1.2 国内外在该方向的研究现状和分析 |
| 1.3 理论研究方法 |
| 1.4 本课题的研究目的和主要研究内容 |
| 1.4.1 本课题的研究目的 |
| 1.4.2 本课题的主要研究内容 |
| 第2章 基本理论和计算方法 |
| 2.1 分子轨道理论 |
| 2.1.1 Born-Oppenheimer近似 |
| 2.1.2 单粒子近似 |
| 2.1.3 分子轨道 |
| 2.1.4 基函数 |
| 2.1.5 基组重叠误差 |
| 2.2 电子相关效应及其处理方法 |
| 2.2.1 电子相关效应 |
| 2.2.2 电子相关能的计算方法 |
| 2.3 相对论效应及其计算方法 |
| 2.3.1 相对论效应 |
| 2.3.2 相对论计算方法 |
| 2.4 色散作用 |
| 2.4.1 范德华力的本质 |
| 2.4.2 色散力的表达式 |
| 第3章 RgX~-(Rg=Kr, Xe; X=Br, I)结构与势能函数及其中性体系电子相关能 |
| 3.1 分子势能函数及其性质 |
| 3.1.1 双原子分子势能曲线及其力学性质 |
| 3.1.2 力常数与光谱数据的关系 |
| 3.1.3 双原子分子势能函数形式 |
| 3.2 RgX~-(Rg=Kr, Xe; X=Br, I)分子势能函数和光谱数据 |
| 3.3 RgX(Rg=Kr, Xe; X=Br, I)准分子的电子相关能的研究 |
| 3.3.1 计算方法 |
| 3.3.2 结果和讨论 |
| 3.3.3 误差分析 |
| 3.4 本章小结 |
| 第4章 Rg_2X~-(Rg=Ar, Kr, Xe; X=Br, I)中弱相互作用的理论研究 |
| 4.1 计算方法 |
| 4.2 结果与分析 |
| 4.2.1 结构和稳定性 |
| 4.2.2 电子相关效应的分析 |
| 4.2.3 相对论效应的分析 |
| 4.2.4 电子亲合能 |
| 4.2.5 高角动量基函数的影响 |
| 4.3 本章小结 |
| 第5章 Xe_nI~-(n=1-6)团簇的结构和稳定性研究 |
| 5.1 计算方法 |
| 5.2 结果与分析 |
| 5.2.1 结构分析 |
| 5.2.2 稳定性分析 |
| 5.2.3 电子亲合能 |
| 5.3 本章小结 |
| 结论 |
| 参考文献 |
| 攻读博士期间所发表的学术论文 |
| 致谢 |
| 个人简历 |
四、CH_4分子基态(~1A_1)的反应静力学构造（论文参考文献）
- [1]富氢系外行星大气流体动力学逃逸：物质损失率和谱线吸收[D]. 闫冬冬. 中国科学院大学(中国科学院云南天文台), 2019(04)
- [2]纯转动拉曼—瑞利激光雷达中低空大气温度探测研究[D]. 李亚娟. 中国科学院研究生院(武汉物理与数学研究所), 2016(08)
- [3]高温真空下碳热还原过程中Al2O的行为研究[D]. 舒凯. 昆明理工大学, 2015(12)
- [4]半导体应变和极化诱导能带工程及其动力学输运研究[D]. 傅德颐. 南京大学, 2012(09)
- [5]NCO异构体结构与分析势能函数[J]. 李劲,杨则金,徐梅,高涛,杨向东. 原子与分子物理学报, 2012(02)
- [6]硫—氮环状化合物结构稳定性和芳香性的理论研究[D]. 张国华. 哈尔滨工业大学, 2009(11)
- [7]针对液态金属结构遗传性的铝团簇演变特性的计算研究[D]. 李贵发. 湖南大学, 2009(01)
- [8]双原子分子特殊势能函数理论研究[D]. 李伟. 河南师范大学, 2009(06)
- [9]CH4/H2和CH4/He体系等离子体发射光谱分析[J]. 罗利霞,吴卫东,朱永红,唐永建. 强激光与粒子束, 2008(06)
- [10]稀有气体掺杂团簇中弱相互作用的理论研究[D]. 李新营. 哈尔滨工业大学, 2007(12)